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美高美游戏官网娱乐化学学院在中继的质子协同电子转移机制研究方面取得进展

发布时间:2022年02月22日 信息来源:化学学院

美高美游戏官网娱乐化学学院在中继的质子协同电子转移机制研究方面取得进展

近日,美高美游戏官网娱乐化学学院与澳大利亚国立大学化学研究学院合作发现了中继的质子协同电子转移(Relayed Proton-Coupled Electron Transfer)机制,部分研究成果以题为“Diradical Generation via Relayed Proton-Coupled Electron Transfer”的论文发表在化学类顶级期刊Journal of the American Chemical Society上。美高美游戏官网娱乐化学学院2019级博士研究生师迁迁为第一作者,魏东辉教授、Michelle L. Coote教授和蓝宇教授为论文的共同通讯作者。

近年来,发展自由基反应新策略已成为合成化学领域最热门的研究方向之一。然而,单电子究竟如何转移并导致自由基产生的机制一直是困扰化学家们理解自由基反应本质的一类难题。在此,他们提出并验证了一种名为中继的质子协同电子转移的双自由基生成机制,并通过反应路径跟踪发现电子给体(Donor)的一对电子可以在去质子化的同时分裂成两个单电子,一个继续保留在原来的分子轨道,另一个则会通过分子轨道重叠作用转移到氧化剂(即电子受体,Acceptor)上。自旋分布分析进一步证实了单电子转移在质子转移的同时发生,由闭窍非自由基底物生成了双自由基。更多的模型研究证明中继的质子协同电子转移机制可能广泛地存在于不同的反应体系。该理论研究工作不仅有助于人们理解自由基产生的详细过程,还为设计自由基反应新策略提供了有价值的理论参考。

该研究受到国家自然科学基金、河南省优秀青年自然科学基金、河南省高等学校青年骨干教师培养计划、111工程、澳大利亚研究委员会获奖者奖学金等项目的支持。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12360

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